Krusmølle blev grundlagt af hertug Hans den Ældre (1521-1580). Den ejedes senere af hertugen af Gottorp, og i 1713 overgik den til kongen. Møllen blev givet fæste (forpagtning) til mølleren, som drev den.
Som alle møller i hertugdømmet Slesvig på den tid havde Krusmølle sin faste kundekreds af bønder, som skulle lade deres korn male på netop den mølle. Tvungne møllegæster hos Krusmølle var bønder og kådnere (husmænd) fra Felsted, Varnæs, Ensted, Uge og Rinkenæs sogne. Mølletvangen eksisterede til 1853.
Oprindelig hørte der ingen landbrugsjord til Krusmølle. I årene omkring 1800 købte den daværende møller Sønnichsen en hel del jord, og mere er senere kommet til.
Indtil midten af 1800-tallet havde Krusmølle foruden kornmøllen en valkemølle, der ‘valkede’ (appreterede) uldstoffer. Fra 1852 til 1877 var der på ejendommen et brændevinsbrænderi. Bærmen anvendtes til foder for tyre under opfedning.
I 1877 hjemsøgtes Krusmølle af en ildebrand, der lagde stuehus, stald, lader og brænderi i aske. Ni år senere brændte det gamle bindingsværksmøllehus. Bortset fra brændevinsbrænderiet blev bygningerne hurtigt genopført – i den skikkelse de, med visse om- og tilbygninger, har i dag.
Omkring 1912 blev der i møllebygningen indrettet et elektricitetsværk. Med vandkraft produceredes el til forsyning af adskillige gårde i omegnen med el til lys og kraft. Elværket blev nedlagt, da Sønderjyllands Højspændingsværk kom til i 1923.
Mølleriet mistede i tiden mellem de to verdenskrige en betydning, fordi bønderne gik over til selv at male deres korn, hvilket indførelsen af elektrisk kraft gjorde muligt.
I 1972 blev mølledammen og møllebygningen udstykket fra landbrugsejendommen. Ejendommen med stuehus, driftsbygninger og jord blev i 1986 overtaget af Nina og Henrik Loff.